SIVI BESLEMELİ YAKIT PİLİ UYGULAMALARI İÇİN KATALİZÖR SENTEZİ VE KARAKTERİZASYONU


Thesis Type: Doctorate

Institution Of The Thesis: Ataturk University, Fen Bilimleri Enstitüsü, Nanobilim Ve Nanomühendislik Anabilim Dalı, Turkey

Approval Date: 2020

Thesis Language: Turkish

Student: Mehmed Selim ÇÖGENLİ

Consultant: Ayşe Bayrakçeken Yurtcan

Abstract:

Bu çalışmada, sıvı beslemeli yakıt pilleri için sıvı yakıt kaynağı olarak kullanılan formik asit ve metanolün oksidasyonu üzerine katalitik aktivitesi ve kararlılığı yüksek katalizörler geliştirmeye odaklanılmıştır. Katalizörün aktivitesini arttırma stratejileri destek malzemelerin seçimi ve kullanılan katalitik metaller olarak iki açıdan ele alınmıştır. Hummers metoduyla elde edilen grafen oksit (GO) yapısı kullanılarak, hidrotermal yöntem ve dondurarak kurutma ile sentezlenen grafen aerojel (GA), azot ve bor elemenetlerinin katkılanmasıyla heteroatom GA (BGA ve NGA) ve Vulcan XC 72 (C) ile bir araya getirilerek oluşturulan hibrit GA (GA-C, NGA-C ve BGA-C) destek malzemeleri sentezlenmiştir. Mikrodalga yöntemiyle doğrudan destek malzeme üzerine Pt nanoparçacıklarının depozisyonu sağlanarak başarılı bir şekilde katalizörler elde edilmiştir. Buna ek olarak, karbon siyahı Vulcan XC 72 üzerine farklı metaller (PtPd, PtRu ve PtSn) bir araya getirilerek destekli bimetalik katalizörler sentezlenmiştir. Hazırlanan katalizörler, SEM, EDS, ICP-MS, TEM, XRD, BET ve XPS ile karakterize edilmiştir. Formik asit ve metanol oksidasyonu için elektrokatalitik aktiviteleri, stabiliteleri ve empedansları, elektrokimyasal ölçümler kullanılarak araştırılmıştır. PtPd/C ve PtRu/C katalizörlerinin sırasıyla formik asit ve metanolün oksidasyonu için katalitik aktiviteleri yüksek ideal katalizörler olduğu ortaya koyulmuştur. BGA heteroatom destekli katalizör metanol oksidasyonu için yüksek katalitik aktivite ve kararlılık gösteriyorken, formik asit oksidasyonu için en iyi aktivite ve kararlılığı gösteren destek malzemenin hibrit BGA-C olduğu bulunmuştur. Pd metalinin doğrudan formik asit oksidasyonu için katalitik aktivitesi çok yüksek olmasına rağmen, doğrudan formik asit yakıt pili (DFAFC) uygulamalarında Pt metali kadar kararlı olmayıp aktivitesini çabuk yitirdiği görülmüştür. Doğrudan metanol yakıt pilinde (DMFC) Pt siyahı katalizöründen elde edilen en yüksek akım yoğunluğu değeri 12 mA/cm2 , DFAFC için elde edilen 172,34 mA/cm2 değerinden yaklaşık 14 kat daha azdır. Pt metalinin Ru metaliyle birlikte kullanılması durumunda DMFC için 65 mA/cm2 akım yoğunluğu değeri elde edilmiştir. Sonuç olarak, DFAFC için BGA-C hibrit destek malzemesi ve PtPd/C bimetalik katalizörünün; DMFC için ise BGA destek malzemesi ve PtRu/C bimetalik katalizörünün aktivitesi ve kararlılığı yüksek gelecek vadeden anot katalizörleri olduğu belirlenmiştir.