MANYETİK OLARAK GERİ KAZANILABİLEN İNDİRGENMİŞ GRAFEN OKSİTE TUTTURULMUŞ BİMETALİK M-Pd (M: Co, Ni, Cu) ALAŞIM NANOPARTİKÜLLERİNİN SENTEZİ VE C-H ARİLASYON TEPKİMELERİNDE KATALİTİK ETKİNLİKLERİNİN ARAŞTIRILMASI


Öğr. Gör. Dr. Yunus ZOZİK

Tez Türü: Doktora

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Atatürk Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Kimya Anabilim Dalı, Türkiye

Tez Danışmanı: Doç. Dr. Önder Metin

Tezin Onay Tarihi: 2022

Tezin Dili: Türkçe

Desteklendiği Program: Diğer

Özet:

Amaç: Son yıllarda sentetik organik kimyada önemli bir araç haline gelen karbon-hidrojen (C-H) bağ aktivasyonu yolu ile arilasyon tepkimelerinin gerçekleştirilmesi için yüksek katalitik etkinliğe sahip, ürün seçiciliği olan ve manyetik olarak geri kazanılabilen yeni nesil heterojen nanokatalizörlerin geliştirilmesidir.

Yöntem: Bu tez çalışmasında öncelikle CoFe2O4 ve rGO nanopartikülleri literatür destekli olarak sentezlendi ve sıvı faz kendiliğinden biriktirme yöntemi ile bir araya getirilerek CoFe2O4-rGO manyetik nanokompozitleri oluşturuldu. Daha sonra eş-emdirme ve takip eden eş-indirgeme metodu ile daha önceden hazır hale getirilmiş olan CoFe2O4-rGO manyetik nanokompozitleri üzerinde M-Pd (M: Co, Ni, Cu) alaşım nanopartikülleri sentezlendi. Sentezlenen rGO, CoFe2O4 nanopartikülleri, CoFe2O4-rGO nanokompozitleri ve CoFe2O4-rGO/MPd nanokatalizörlerinin yapısı ileri analitik teknikler (ICP-MS, TEM, XRD, EDS, XPS, HAADF-STEM) ile karakterize edildikten sonra katalitik performansları imidazo[1,2-a]piridin ve 1,2-dimetil-1H-imidazol’ün çeşitli aril halojenürler ile olan C-H arilasyon tepkimelerinde incelendi. Katalitik C-H arilasyon tepkimeleri sonucunda elde edilen ürünlerin yapı analizleri 1H-NMR ve 13C-NMR spektroskopisi vasıtasıyla gerçekleştirildi.

Bulgular: İmidazo[1,2-a]piridin ve 1,2-dimetil-1H-imidazol’ün çeşitli aril halojenürlerle CoFe2O4-rGO/MPd nanokatalizörleri varlığında C-H arilasyon tepkimesi verdiği ve hedeflenen C-H arilasyon ürünlerinin yüksek verimlerle sentezlendiği görüldü. Ayrıca nanokatalizörlerin tekrarlanabilirlik testleri sonucunda yapılarında önemli değişiklik olmadığı ve katalitik etkilerinin devam ettiği tespit edildi.

Sonuç: Organik kimyada büyük önem arz eden C-H bağ aktivasyonu yolu ile arilasyon tepkimeleri için yüksek etkinliğe sahip, ürün seçiciliği olan ve manyetik olarak geri kazanılabilen yeni nesil heterojen nanokatalizörler bu çalışma sayesinde sentezlendi.

Anahtar Kelimeler: İndirgenmiş grafen oksit, kobalt ferrit, manyetik nanokompozit, bimetalik nanopartikül, C-H arilasyon