Tezin Türü: Doktora
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Atatürk Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Nanobilim ve Nanomühendislik Anabilim Dalı, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2020
Tezin Dili: Türkçe
Öğrenci: Mehmed Selim ÇÖGENLİ
Danışman: Ayşe Bayrakçeken Yurtcan
Özet:
Bu çalışmada, sıvı beslemeli yakıt pilleri için sıvı yakıt kaynağı olarak kullanılan formik asit ve
metanolün oksidasyonu üzerine katalitik aktivitesi ve kararlılığı yüksek katalizörler geliştirmeye
odaklanılmıştır. Katalizörün aktivitesini arttırma stratejileri destek malzemelerin seçimi ve
kullanılan katalitik metaller olarak iki açıdan ele alınmıştır. Hummers metoduyla elde edilen
grafen oksit (GO) yapısı kullanılarak, hidrotermal yöntem ve dondurarak kurutma ile
sentezlenen grafen aerojel (GA), azot ve bor elemenetlerinin katkılanmasıyla heteroatom GA
(BGA ve NGA) ve Vulcan XC 72 (C) ile bir araya getirilerek oluşturulan hibrit GA (GA-C,
NGA-C ve BGA-C) destek malzemeleri sentezlenmiştir. Mikrodalga yöntemiyle
doğrudan destek malzeme üzerine Pt nanoparçacıklarının depozisyonu sağlanarak başarılı bir
şekilde katalizörler elde edilmiştir. Buna ek olarak, karbon siyahı Vulcan XC 72 üzerine farklı
metaller (PtPd, PtRu ve PtSn) bir araya getirilerek destekli bimetalik katalizörler
sentezlenmiştir. Hazırlanan katalizörler, SEM, EDS, ICP-MS, TEM, XRD, BET ve XPS ile
karakterize edilmiştir. Formik asit ve metanol oksidasyonu için elektrokatalitik aktiviteleri,
stabiliteleri ve empedansları, elektrokimyasal ölçümler kullanılarak araştırılmıştır. PtPd/C ve
PtRu/C katalizörlerinin sırasıyla formik asit ve metanolün oksidasyonu için katalitik aktiviteleri
yüksek ideal katalizörler olduğu ortaya koyulmuştur. BGA heteroatom destekli katalizör
metanol oksidasyonu için yüksek katalitik aktivite ve kararlılık gösteriyorken, formik asit
oksidasyonu için en iyi aktivite ve kararlılığı gösteren destek malzemenin hibrit BGA-C olduğu
bulunmuştur. Pd metalinin doğrudan formik asit oksidasyonu için katalitik aktivitesi çok yüksek
olmasına rağmen, doğrudan formik asit yakıt pili (DFAFC) uygulamalarında Pt metali kadar
kararlı olmayıp aktivitesini çabuk yitirdiği görülmüştür. Doğrudan metanol yakıt pilinde
(DMFC) Pt siyahı katalizöründen elde edilen en yüksek akım yoğunluğu değeri 12
mA/cm2
, DFAFC için elde edilen 172,34 mA/cm2 değerinden yaklaşık 14 kat daha azdır. Pt
metalinin Ru metaliyle birlikte kullanılması durumunda DMFC için 65 mA/cm2
akım
yoğunluğu değeri elde edilmiştir. Sonuç olarak, DFAFC için BGA-C hibrit destek malzemesi ve
PtPd/C bimetalik katalizörünün; DMFC için ise BGA destek malzemesi ve PtRu/C
bimetalik katalizörünün aktivitesi ve kararlılığı yüksek gelecek vadeden anot katalizörleri
olduğu belirlenmiştir.